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纽约自然博物馆重新开张,小保安赖瑞·戴利(本·斯蒂勒 Ben Stiller 饰)带领泰迪·罗斯福(罗宾·威廉姆斯 Robin Williams 饰)策划了精彩的开幕演出。谁知演出刚刚没多久,泰迪、猴子他们便陷入混乱,所有博物馆的伙伴们大闹会场,赖瑞为此焦头烂额。事后他 发现,复活黄金碑正被绿色的物质腐蚀,而这种情况似乎导致了藏品们的疯狂。赖瑞查找资料,断定黄金碑背后隐藏着不为人知的秘密。为了阻止混乱情况的蔓延,他决定前往大英博物馆求助法老王阿卡曼拉的父亲,当然那堆搞怪的藏品也都尾随而至。途中他们遇见了圆桌骑士兰斯洛特爵士,还和屋大维等伙伴走散。
久违的奇妙冒险,就在夜幕下的大英博物馆的展开……
故事要从一位无名作家(裘德·洛 Jude Law 饰)说起,为了专心创作,他来到了名为“布达佩斯”的饭店,在这里,作家遇见了饭店的主人穆斯塔法(F·莫里·亚伯拉罕 F. Murray Abraham 饰),穆斯塔法邀请作家共进晚餐,席间,他向作家讲述了这座饱经风雨的大饭店的前世今生。
饭店曾经的主人名叫古斯塔沃(拉尔夫·费因斯 Ralph Fiennes 饰),而年轻的穆斯塔法(托尼·雷沃罗利 Tony Revolori 饰)在当时不过是追随着他的一介小小门童。古斯塔沃为人正直,精明能干,在他的经营和组织之下,布达佩斯大饭店成为了当时首屈一指的度假胜地。古斯塔沃和年迈的D夫人(蒂尔达·斯文顿 Tilda Swinton 饰)情投意合,D夫人去世后,在遗嘱中将一副价值连城的名画留给了古斯塔沃,这一举动惹恼了她的儿子迪米特里(阿德里安·布洛迪 Adrien Brody 饰),布达佩斯大饭店和古斯塔沃的厄运就此拉开了帷幕。